1925年初，黄居仁加入中国共产党，先后任团广州地委组织部长、书记等职。在此期间，积极组织青年支援革命军平定刘、杨叛乱，坚决支持省港工人大罢工的斗争。1925年春，黄居仁任共青团广东区委宣传部长，在此期间，他举办训练班，给团员和建团对象上团课，并亲自讲授“共产主义与共产党”、“共产党和共青团的关系”等课程。1926年7月，国民革命军誓师北伐，黄居仁动员青年和团员踊跃参加革命部队，针对当时在群众中流行的“好铁不打钉，好仔不当兵”的偏见，大力宣传参加革命军是为了打倒帝国主义及其走狗——中国的封建军阀，是无尚光荣的。在他的动员下，青年们纷纷参加北伐军。年春，黄居仁任共青团广东区委书记，到潮汕地区去检查指导团1927的工作。这时广东国民党右派发动“四·一五”反革命政变，大肆屠杀共产党人和革命群众，他即转入地下，担任中共汕头市委书记，继续坚持斗争。同年8月，他积极组织发动广大群众，热烈欢迎由周恩来、贺龙、叶挺领导的南昌起义部队来潮汕，做好各项支前工作。起义军在潮汕失败后，黄居仁奉调回广州做好广州起义的准备工作。起义时，他与工人赤卫队一起攻占了东区一些敌人据点。

　　未启动的当口，黄居仁这位刚走出乡村投入革命运动的热血青年，就能够迅速抓住中国革命的关键问题并发出如此呐喊，不仅需要非凡的胆识，更需要对历史和现实清醒的辨别力和深刻的感悟力；而这种认识水平和胆略，在同时代的青年学生中不能不说是较为超前的。

　　黄居仁提出过“整顿吏治、免除苛捐杂税、化解人民内部矛盾”的治国理政主张。这是他在1925年12月1日的《团广州地委政治报告》中提出来的。这个时候，黄居仁任共青团广东区委组织部部长兼区委书记。

　　关于政权建设问题，黄居仁认为，在相继平定陈炯明和杨希闵、刘震寰等叛乱势力，广东革命根据地基本稳固后，国民政府的当务之急是改革内政和肃清土匪，以争取民心和创造稳定的建设环境，从根本上巩固革命政权。关于内政问题，黄居仁认为，一是“整顿吏治”，把广东划分为5个行政区，“每区设一行政委员，负全权整理的责任”；二是免除苛捐杂税，即便现实力不能及，但仍要以此为目标，“使民众不要怀疑国民政府为人民利益而奋斗是假的”。减轻民众负担、免除不合理的税负，尤其是以发展经济增加就业机会的方式化解社会矛盾的思想，即便今天看来，仍不失为有建设性的真知灼见。

　　1926年3月31日，黄居仁在国民党广东省执行委员会青年部主办的《广东青年》上发表《国民革命与阶级斗争》的长文，反驳国民党认为阶级斗争是分散国民革命力量的“自杀”行为，进而要求取消阶级斗争的说法，诠释“民族斗争与阶级斗争是国民革命早日成功”的动力。他结合马克思主义的唯物史观，提出阶级斗争“是一种不可避免的事实，是社会进化的必然规律”。

　　市党史办有关研究人士分析，黄居仁早年的这三篇文章，无论是其理论价值还是实践意义，都可谓同时代的代表性力作。这种发自社会底层和来自革命第一线的声音弥足珍贵，具有独特的历史价值和现实意义，对于反驳“告别革命”论等错误思潮有着更强的说服力。

　　1927年7月，根据中共广东省委的指示，黄居仁负责组建了中共汕头市委，黄居仁任书记，陈国威为组织部长。8月中旬，八一南昌起义部队南撤，拟到广东东江地区与当地农民运动会合，开展土地革命斗争。黄居仁代表市委表示坚决执行中共广东省委的指示，全力做好接应起义军入粤的工作。组建汕头市革命委员会，负责组织群众，发动武装暴动与策应起义军入汕的事宜。同年12月，中共广东省委调黄居仁回广州市，担任省委巡视员，协助指挥广州武装暴动。次年1月，黄居仁从香港到惠阳赴任中共惠阳县委书记，在县委会议上，要求惠阳全体共产党员，做好武装暴动的准备工作。但这场暴动并未最后实施。1928年3月29日，黄居仁给省委的报告中说明了没有发动暴动的原因，主要有两点：一是群众发动不充分，暴动的主要力量是农民，但是农民对待暴动持怀疑态度。二是县委认为在主观上亦无太大把握。如果暴动起来，说不定打一两仗就散了，“结果是敌人反攻、烧村、杀人，使党的工作完全垮台”。1928年5月，黄居仁任省委巡视员，回广州协助中共广州市委书记吴毅进行工作。

　　8月，黄居仁夫妻被国民党当局抓捕。11月，黄居仁夫妇在红花岗刑场英勇就义。时年黄居仁25岁，其妻张雪英年仅24岁。